碱性醇-水共电解体系能实现低能耗制氢与高附加值化学品合成，为绿色制氢及生物质、塑料废弃物高值化利用提供了极具潜力的一体化技术路线。在传统认知中，电极-电解液界面主要由水分子构成的微环境调控水解离、中间体稳定以及质子、氢氧根传输等关键过程。而对于醇氧化体系，有机反应物的引入使界面环境更加复杂。醇类分子富含羟基，能同时作为氢键供体与受体，其动态吸附与脱附会不断重塑界面氢键网络。同时，如在快速反应过程中，界面反应物无法及时补充，竞争性析氧反应会显著增强，影响醇氧化反应的活性、选择性和稳定性。因此，揭示有机反应物对界面微环境的调控机制，并构建稳定的界面环境，是推动醇氧化耦合制氢技术发展的关键科学问题。近日，化工学院吉俊懿教授团队提出反应物增强型界面氢键网络调控新策略，为高电流密度下高效、稳定的醇氧化耦合制氢提供了新的解决方案。相关研究成果以“Reactant-Sustained Dynamically Stable InterfacialHydrogen-Bond Network for Highly Selective,Ampere-Level Ethylene Glycol Electrooxidation”发表在《Angewandte Chemie International Edition》上，博士生袁丽为第一作者，吉俊懿教授为通讯作者，四川大学化工学院为第一单位。

针对大电流密度下界面微环境易失稳、反应物快速耗尽和副反应竞争加剧等难题，设计构筑了具有丰富的不饱和金属活性位点的MOF衍生Co-PET@NF催化剂，能够促进有机物分子的快速吸附并原位构建动态稳定的氢键网络。与依赖水分子的界面调控不同，该策略使有机反应物持续参与界面氢键网络的构建与维持，不仅加快了质子耦合电子转移过程、维持局部碱性环境，还能抑制催化剂过度氧化，提升有机氧化反应的活性、选择性和稳定性。研究结果表明，Co-PET@NF在1A cm⁻²高电流密度条件下，实现了甲酸的高选择性生成和高法拉第效率，并在耦合制氢体系中保持长期稳定运行，相比传统电解水制氢能耗显著降低。此外，该界面调控策略还可拓展至甲醇、甘油等多种醇类氧化体系，为电催化有机氧化耦合制氢、生物质资源和塑料废弃物高值化利用提供新的设计思路。

图1 (a)电化学有机氧化耦合析氢反应系统示意图；(b) OER与EGOR界面反应路径对比；(c)高性能EGOR的机理示意图。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.7083269

吉俊懿 撰稿

吴振国 审稿

谢锐 审核

高敏 编辑

2026年7月20日