水凝胶材料在可穿戴设备、生物组织工程、传感器、软机器人等领域具有广泛的应用潜力，上述应用一般要求水凝胶能够在多变机械载荷下保持结构完整性，然而目前高性能水凝胶的设计仍难以兼顾拉伸、强度、韧性、自恢复和抗疲劳等特性。近日，我校化工学院伍勇教授/谭帅副教授提出了一种通过疏水共价交联构建高强度抗疲劳水凝胶网格的新方法，并系统的研究了水凝胶的延展性、韧性、自恢复性和抗疲劳裂纹扩张等特性，阐明了水凝胶内能量耗散的详细机制。相关研究成果“Unbreakable Hydrogels withSelf-Recoverable 10200% Stretchability”发表在《Advanced Materials》上，四川大学谭帅副教授为本文第一作者，谭帅副教授、伍勇教授为本文共同通讯作者，四川大学化工学院为本文唯一单位。

研究通过二乙烯苯交联剂与丙烯酰胺单体在胶束溶液中共聚构建水凝胶网格，该网络能够提供疏水区域的动态缔合和亲水链段的均匀交联，以实现超高的抗断裂性和自恢复拉伸性。研究发现所制备的水凝胶内具有两种独立的能量耗散机制，动态疏水缔合能够实现水凝胶的可恢复小变形，而亲水链段的均匀交联能够确保聚合物链段的可逆自由展开，从而实现水凝胶的可恢复超大变形，同时链段沿拉伸方向的一致取向能够增强凝胶的抗拉伸强度和抗裂纹扩展性能。基于上述独立分步的能量耗散过程，所获得的水凝胶具有“牢不可破”的综合机械性能。水凝胶具有超高的自恢复拉伸性（10200%拉伸应变，100%自恢复）、优异的抗断裂性（断裂功大于18.8 MJ m^–3,韧性大于26 kJ m^–2),抗裂纹扩展和疲劳(疲劳阈值2.5 kJ m^–2)。即使是预开槽的水凝胶也可以在10200%应变下承受数十次循环载荷，在200%应变下承受数千次循环载荷，而机械性能没有明显变化。相较于目前已报道的构筑高强度水凝胶的方法，本研究基于疏水共价交联所构建的水凝胶在韧性、延展性、疲劳阈值、自恢复性能、循环拉伸性、断裂功等参数上均具有明显的综合优势。

图1(a)具有可恢复的超高拉伸性的高强度水凝胶中能量耗散机制的示意图，和(b)预刻槽水凝胶的循环超高拉伸和自恢复性能

图2(a)水凝胶的压缩性能；(b)水凝胶的拉伸应力-应变曲线；(c)在不同拉伸速度下的标称拉伸应力-应变曲线；(d)水凝胶在不同拉伸值下的应力松弛曲线；(e)水凝胶应力松弛后的残余应力；(f)水凝胶的循环拉伸应力-应变曲线

图3(a)水凝胶在不同撕裂速度下的撕裂力-位移曲线；(b)不同撕裂速度下的能量释放率速度；(c)预刻槽和无缺口水凝胶的拉伸应力-应变曲线；(d)预刻槽水凝胶的循环拉伸应力-应变；(e)自恢复预刻槽水凝胶的循环拉伸应力-应变；(f)水凝胶的拉神断裂功、韧性、循环拉伸性、自恢复性能、疲劳阈值、延展性的性能比较

本研究提出了一种简单的构建高强度耐疲劳自恢复水凝胶的新方法并阐明机理，为高强度水凝胶的进一步开发与推广应用奠定了重要的研究基础。本研究项目得到了国家自然科学基金委（22178235，21805199），中国博士后基金会资金（2019M663494）和四川大学“化工之星”人才项目的支持。

原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202206904

撰稿：谭帅

审核：钮大文

编辑：高敏

2022年8月29日