近日，化学工程学院赵辉教授团队在JACS上发表了题为“Interfacial Fueling with Physical Autocatalysis Programs Transient Crystallization and Nonconventional Fluorescence”的研究论文。该论文提出双相界面供燃料策略，通过燃料分配、产物溶解度与分子间缔合调控瞬态胶束组装和瞬态结晶。周禹舜博士研究生、郎咸华博士为论文共同第一作者，刘凯研究员、赵辉教授为通讯作者，四川大学化学工程学院为第一通讯单位。

受生命体系耗散自组装启发，化学燃料驱动非平衡超分子组装能够构筑随时间动态演化的瞬态功能结构。但如何将空间可控的产物生成与相变演化（尤其是结晶过程）精准耦合，一直是非平衡超分子领域的一大难题。

针对该瓶颈，赵辉团队提出界面燃料策略，发展了自催化的耗散组装体系，实现瞬态组装、瞬态结晶以及无标记瞬态荧光信号输出，为非平衡结晶与动态光学材料建立了全新分子设计框架。该体系采用疏水性酸酐作为化学燃料形成油相，两相界面处与水相前驱体发生反应，仅在界面原位生成两亲性分子。生成的两亲分子进一步形成胶束；胶束会强化界面处燃料的输运效率，加速更多两亲分子生成，由此构建出物理正反馈（自催化），区别于传统化学反应驱动的化学自催化。将该通路与酯水解失活过程耦合，即可实现胶束的生成‑消亡循环，得到瞬态胶束组装。

图1.界面燃料诱导的瞬态结晶

图2.瞬态非典型生色团荧光晶体

改变产物溶解度，同一套界面燃料反应网络可切换通路，转向瞬态结晶行为。体系引入PSS，能够改变结晶表观边界，调控晶体生长行为；核磁滴定与分子模拟证实PSS与两亲分子间存在缔合作用，更换其他阴离子高分子同样可抑制晶体团聚，证明调控效应有普适性。利用反离子依赖的荧光效应，体系还实现无标记光学读出，直观追踪瞬态结晶的动力学过程。该工作把燃料相分配、产物溶解度、分子间相互作用三者和瞬态结构演化、光学响应关联起来，为拓展更多耗散化学系统提供明确指导。该策略有望拓展到动态发光、瞬态功能晶体、合成细胞等生命模拟材料领域。

来源：赵辉课题组

审核：谢锐

编辑：高敏

2026年11月12日