
丙烯(C3H6)是合成丙烯醛、丙酮及多种工业化学品的重要基础原料。丙烷氧化脱氢(OPDH)是一种有前景的丙烯生产路线,但仍面临过度氧化的难题。传统化学循环策略遵循晶格氧反应机理(MvK/LOM),通过载氧体晶格氧实现“供氧”与“补氧”过程的空间或时间解耦,可有效规避过度氧化,提升丙烯产物选择性,但需频繁再生反应床,增加了操作复杂性。

图1电驱动连续化学循环示意图与阳极Co3O4-LSCF催化剂结构分析
针对这一难点,我校化学工程学院岳海荣教授团队提出了一种电驱动连续化学循环新策略,并耦合CO2电解和丙烷氧化脱氢过程,在生产丙烯的同时实现CO2资源化利用。研究团队构建了以Ni-YSZ为阴极、YSZ为氧离子导体、Co3O4修饰的La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ(LSCF)为阳极的反应体系。CO2在阴极被还原为CO,产生的O2-在电场驱动下定向穿过YSZ迁移至阳极,用于在线补充丙烷氧化脱氢中消耗的活性氧。通过调控系统电位与Co3O4尺寸,可精准调节阳极侧活性氧供需平衡及氧物种活性,从而实现丙烷高效氧化脱氢制丙烯。

图2电化学CO2-OPDH反应性能
采用Co3O4-LSCF-0.26阳极时,CO2-OPDH反应体系在600 ℃、10 mA cm-2条件下实现了14.2%的单程丙烷转化率和92.6%的烯烃选择性,其中丙烯选择性达80.6%,体系连续稳定运行超过120小时。原位表征证实,电驱动连续化学循环能够维持阳极反应界面氧物种的平衡稳定;密度泛函理论(DFT)计算进一步揭示,适宜的氧活性可抑制丙烷直接脱氢与过度氧化,上述机制实现稳定、高选择性丙烷氧化脱氢制烯烃的关键。本研究不仅展示了一种将丙烷转化为高价值烯烃的连续电化学循环策略,也为其他选择性氧化系统的设计提供了新思路。
研究成果近日以“Achieving enhanced and robust propane selective oxidative dehydrogenation via electrically-driven continuous chemical looping”为题发表于Nature Communications期刊。四川大学为论文第一完成单位,化学工程学院博士生张世慧、周昶安副研究员为论文共同第一作者,岳海荣教授和马奎副教授为论文共同通讯作者。研究得到国家自然科学基金、四川省自然科学基金、中国博士后科学基金等项目的支持。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-026-76063-9
周昶安 撰稿
吴振国 审稿
谢锐 审核
高敏 编辑
2026年9月14日